锂氮电池和锌-硝酸铵液流电池
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近日，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授（通讯作者）等人首次报道了三氯
化铝（AlCl3）/尿素离子液体中的可逆硫氧化。AlCl4-阴离子可以氧化硫形成
氯化硫化铝（AlSCl7），其能可逆还原为硫，并且效率高达约 94%。研究发
现，这种氧化还原过程在广泛的高电化学电位范围内是可行的。得益于高可
逆性和高电化学电位，铝-硫（Al-S）电池可以在约 1.8 V 高电压下稳定地循
环运行超过 200 次，是目前已报道的 Al-S 电池的最高工作电压。与此形成
鲜明对比的是，先前研究的基于硫还原的 Al-S 电池只能运行几十次循环，
并且工作电压低很多，仅约为 0.5 V。这项工作为硫化学的理解提供了新的
思路，并将硫氧化作为实现金属-硫电池高压应用的新途径。研究成果以题
为“Reversible electrochemical oxidation of sulfur in ionic liquid for
high-voltage Al-S batteries”发布在国际著名期刊 Nature
Communications 上。
【图文解读】
图一、离子液体中硫的电化学氧化还原
（a）在 0.5 mV s-1 时，S/CNT 复合正极在 AlCl3/尿素离子液体中的 LSV 曲
线，其中 Al 参考电极，S/CNT 中的硫含量为 20wt.%；
（b）比较硫氧化和硫还原与已报道材料的电压；
（c-d）硫氧化和硫还原在 0.5 mV s-1 时的 CV 曲线；
（e-f）基于 0.2 A g-1 下的硫氧化和 0.5 A g-1 下的硫还原，S/CNT 正极的恒
电流充放电曲线；
（g-h）硫氧化和硫还原过程的基于时间的原位同步加速器 XRD 模式和相应
的充放电曲线。
图二、硫的还原和氧化产物的显微图像
（a-b）Al2S3的STEM 图像，a中的插图显示了 FFT 模式；
（c）从[010]方向观察到的 Al2S3模拟显微图像；
（d）AlSCl7的高分辨率 TEM 图像，d中的插图显示了 FFT 模式；
（f）从[010]方向观察到 AlSCl7的模拟显微图像。
图三、硫氧化和硫还原反应途径的理论计算
（a-b）硫正极和铝负极中硫氧化和硫还原的反应路径；
（c-d）使用 AlCl4−和Al2Cl7−阴离子的硫氧化和硫还原过程的示意图。
图四、通过光谱分析鉴定硫的氧化中间体
（a-b）在 S K-edge 和Cl L-edge 记录的不同电压下 S/CNT 正极的
NEXAFS 光谱；
（c）不同氧化电压下 S/CNT 正极的 S 2p XPS 光谱；
（d）Al-S 电池在 0.2 A g-1 时的充放电曲线及其 S/CNT 正极的实时拉曼等高
线图；
（e）从 d中的轮廓图案中提取的不同时间的拉曼光谱。
摘要：
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近日，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授（通讯作者）等人首次报道了三氯化铝（AlCl3）/尿素离子液体中的可逆硫氧化。AlCl4-阴离子可以氧化硫形成氯化硫化铝（AlSCl7），其能可逆还原为硫，并且效率高达约94%。研究发现，这种氧化还原过程在广泛的高电化学电位范围内是可行的。得益于高可逆性和高电化学电位，铝-硫（Al-S）电池可以在约1.8V高电压下稳定地循环运行超过200次，是目前已报道的Al-S电池的最高工作电压。与此形成鲜明对比的是，先前研究的基于硫还原的Al-S电池只能运行几十次循环，并且工作电压低很多，仅约为0.5V。这项工作为硫化学的理解提供了新的思路，并将硫氧化作为实现金属-硫电...
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