以Cu-ZSM-5为催化剂乙烯选择性催化还原烟气脱硝的试验研究
3.0
2024-09-13
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烟尘治理
以Cu - ZSM - 5 为催化剂乙烯选择性
催化还原烟气脱硝的试验研究
李云1 ,2 胡将军1 王磊1 欧阳玲1 陈熙3 甘复兴1
(1. 武汉大学资源与环境科学学院环境工程系 武汉 430079 ; 2. 武汉钢铁集团鄂城钢铁有限公司 湖北鄂州 436000 ;
3. 武汉市环境卫生设计研究院 武汉 430070)
摘 要 介绍了采用乙烯作为还原气体、Cu - ZSM - 5 为催化剂的烟气脱硝工艺流程。首先 ,研究了催化剂的制备方
法,Na - ZSM - 5 分子筛作为催化剂载体 ,用浸渍法制成了不同负载量的 Cu - ZSM - 5 分子筛催化剂。其次 ,研究了培烧条件
对催化剂活性的影响 ,包括反应温度、气体流速以及反应气中 O2的浓度等催化还原反应工艺参数。最后 ,研究了掺杂 Ce4 +
离子对 Cu - ZSM - 5 分子筛的活性影响。
关键词 乙烯 催化还原 烟气脱硝 催化剂
Experiment Study on the Selective Catalytic Reduction of NOxwith Ethylene and Catalyst Cu - ZSM - 5
LI Yun1 ,2 HU Jiang - jun1 WANGLei1 OU Yang - ling1 CHEN Xi3 GAN Fu - xing1
(1. Department of Environmental Engineering , School of Resources and Environmental Science , Wuhan University Wuhan 430079)
Abstract This paper introduces the technology of flue gas denitrification by using ethylenee as reducer and Cu - ZSM - 5 as catalyst. First
it is studied the method to prepare the catalyst , in which Na - ZSM- 5 is used as the catalyst carrier and Cu - ZSM - 5 catalyst of different
loading is prepared by macerate method and the effects of the fitting temperature on the catalytic activity are studied; then it is investigated the
influencing factors in the reaction , such as the reaction temperature , gas flow rate and oxygen gas concentration and finally this paper discusses
the effects of Cu - Ce - ZSM - 5 catalyst on the activity.
Keywords ethylene deoxidize flue gas denitrification catalyst
火力发电厂在发电过程中 ,产生大量气体污染物 ,其中
SO2、粉尘和 NOx是电厂锅炉烟气最主要的污染物 ,目前我国
电厂基本上采用高效静电除尘器 ,除尘效率达 99. 8 %以上 ,
粉尘的污染已基本解决 ,新建电厂和一些老电厂已经或正在
安装烟气脱硫装置 ,SO2污染将会得到解决 ,而NOx的污染
还只有极少数电厂上了烟气脱硝装置 ,主要的方法是选择性
催化还原法烟气脱硝。但由于 SCR 法存在着一些缺点如
NH3的刺激性大 ,必须对 NH3进行严格的化学计量 ,将其排
放体积分数控制在 5×10- 6以下 ,以免造成对环境的二次污
染。另外 ,液氨的运输、贮存和释放系统可能会发生泄漏事
故影响周围环境。
采用烃类物质作为还原剂 ,在催化剂的作用下 ,选择性
催化还原(HC - SCR)烟气脱硝法 ,对环境无污染 ,是一种很
有应用潜力的方法。
1 NOx催化还原的机理
NOx催化反应需要在合适的催化剂作用下进行。目前
用于乙烯催化还原 NOx的催化剂主要有负载在 Al2O3、SiO2等
载体上的贵金属催化剂和分子筛型催化剂 ,本文主要研究以
Cu 离子负载在分子筛 ZSM - 5 上的催化剂 ,以乙烯为还原剂
的烟气脱硝工艺。
在催化还原反应过程中 ,烯烃在催化剂的作用下反应生
成烯基自由基。同时 ,NO 与催化剂上 Cu 吸附的氧反应生成
吸附态的 NO2。最后 ,烯基自由基齐聚生成的积炭还原 NO2
而得到 N2和CO2。
Cu - ZSM - 5 催化 (NO + C2H4+ O2)的反应 ,一般只有 Cu
(Ⅰ
)能起到催化作用。首先由 C2H4还原 Cu+O(ad) (ad 代表
吸附态)得到配位不饱和的 Cu+。2个NO 分子可以吸附在
1个Cu+上生成 Cu+(NO)2,然后再发生下列反应 ,完成反应
循环。
Cu+(NO)2(ad)Cu+(O) (ad)+ N2O(g)
Cu++ N2O(g)Cu+(O) (ad)+ N2(g)
在金属离子交换的分子筛上L酸实际上可能是 Z-Cu2 + O-。
首先 ,NO 吸附在 L酸位上与氧结合生成 NO2,再脱附形成气
相NO2,而L酸位则由反应气中过量的 O2再生。同时 ,还原
剂如 C2H4在B酸上被活化形成碳正离子。碳正离子齐聚产
物CnH2n+ 1 +与NO2结合生成硝基化合物 CnH2n+ 1NmO2m,最
后由 CnH2n+ 1NmO2m与NO2反应生成 N2。
2 催化剂的制备以及脱氮试验设计
2.1 Cu - ZSM - 5 催化剂的制备
Cu - ZSM - 5 催化剂用浸渍法制备 ,载体 Na - ZSM - 5 硅
铝比为 25 ,粒径 250 - 420μ
m。
首先按照催化剂的负载量 ,称取一定量的硝酸铜 ,溶于
去离子水制成溶液 ,滴加稀氨水调节溶液的 pH 至约 7. 5 ,加
入Na - ZSM - 5 中,搅拌下浸渍 24 h ,放入烘箱中在 110 ℃烘
・82・ 工业安全与环保
Industrial Safety and Environmental Protection
2009 年第 35 卷第 8期
August 2009
摘要：
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